Descarga la aplicación para disfrutar aún más
Vista previa del material en texto
TESIS DOCTORAL CARRERA DE DOCTORADO EN FÍSICA ESTUDIO DE LA DINÁMICA DE LA MATERIA CONDENSADA A TRAVÉS DE LA TÉCNICA DE DISPERSIÓN INELÁSTICA PROFUNDA DE NEUTRONES Juan Jerónimo Blostein Dr. Javier Dawidowski Lic. Juan Jerónimo Blostein DIRECTOR DOCTORANDO Mayo de 2004 Instituto Balseiro Comisión Nacional de Energía Atómica Universidad Nacional de Cuyo República Argentina A mi madre, Daniel y Pablo. Agradecimientos Me es realmente muy difícil expresar todo lo que quiero agradecer, con palabras, en una carilla y sin ser injusto. Cuando intenté hacer una lista de agradecimientos encontré que indudablemente me olvidaría de alguien, confirmando que solo nunca hubiera siquiera llegado a comenzar este trabajo. Con meras palabras simplemente puedo mencionar el excelente clima humano y de trabajo que encontré aquí en Bariloche, muestra del cual es mi necesidad de destacar: - la permanente disposición y apoyo del Capa, que nunca escatimó ningún tipo de habilidad, solucionando en forma simple problemas de la más diversa índole; - la disposición de Maxi y Pablo, que no sólo colaboraron operando el LINAC, sino también en la construcción del nuevo banco de detectores, de los nuevos escalímetros, y en todo lo que se les pidió; - las manos que Roberto Mayer nos dio con la electrónica en más de una “emergencia experimental”; - la colaboración de Alberto Caneiro, quien sorprendentemente aceptó introducir y manipular casi un litro de agua en la atmósfera seca de 'su' caja de guantes. Merece una mención especial la infinita paciencia que me ha tenido Javier Dawidowski, milagroso sobreviviente a innumerables molestias e inquietudes de la más diversa índole, quien encontró el sutil equilibrio para poder corregir algunos vicios en mi forma de trabajar sin por ello molestarme. Principalmente en las circunstancias más adversas, durante la dirección de este trabajo me enseñó, con su actitud diaria, a valorar los hechos más que las palabras. Quiero expresar mi más profunda gratitud al apoyo brindado por Rolando Granada durante la realización de este trabajo. A pesar de sus múltiples ocupaciones, con su experiencia y su visión global de los problemas, ha contribuido significativamente al desarrollo del presente trabajo. Es más fácil desintegrar un átomo que un prejuicio. Albert Einstein I Resumen Se explican los motivos que dieron origen a la técnica de eVS, se describe en qué consiste la misma, y se muestra por qué esta técnica es particularmente útil a los efectos de estudiar la dinámica de diferentes núcleos en diversos sistemas. Se expone el formalismo de convolución habitualmente utilizado a la hora de procesar los espectros obtenidos con esta técnica, en el cual se supone que la energía de los neutrones detectados se encuentra esencialmente fijada por la resonancia del filtro interpuesto en el haz dispersado. En este trabajo se presenta por primera vez el formalismo exacto que describe los espectros obtenidos para el caso de muestras delgadas; en este formalismo se consideran todos los pares de energías inicial y final compatibles con las longitudes de vuelo involucradas, en claro contraste con la hipótesis de energía final fija antes mencionada. A la luz del formalismo exacto, el análisis realizado en esta Tesis pone de manifiesto fallas en el formalismo de convolución empleado a la hora de tratar los datos experimentales. Se demuestra que el formalismo de convolución es sólo una representación aproximada de la descripción exacta y que es incapaz de describir adecuadamente los espectros observados. Se muestra que las deficientes descripciones de los diferentes picos observados en la escala tiempo de vuelo se traducen en errores en las magnitudes usualmente informadas como resultado de un experimento de eVS, esto es: intensidades de picos aislados, intensidades de picos no totalmente resueltos, temperaturas efectivas y distribuciones de impulso. A fin de exponer la razón básica de estas fallas, a partir del formalismo exacto se analizan las distribuciones de energía final responsables de la intensidad observada en diferentes canales de tiempo. Se concluye que, a cada tiempo de vuelo, es una distribución de energías finales la que produce el espectro y no una energía bien definida. Se muestra que las distribuciones de energía final no están determinadas solamente por la resonancia del filtro, sino que dependen fuertemente del tiempo de vuelo en cuestión debido a condiciones cinemáticas y dinámicas que no son tenidas en cuenta en el tratamiento usual de datos. Se analizan ejemplos en los cuales el empleo de la aproximación de convolución conduce a resultados erróneos, y se muestra que éstos tienen la misma tendencia y son muy similares a supuestos resultados anómalos atribuidos en numerosas publicaciones al descubrimiento de nuevos fenómenos físicos. Por ejemplo, para el caso de mezclas de agua liviana y agua pesada se presentan resultados de simulaciones que reproducen el comportamiento de las supuestas anomalías informadas para el cociente entre la sección eficaz del hidrógeno y la del deuterio. Además, se midieron las secciones eficaces totales de mezclas de tales líquidos y se obtuvieron resultados en perfecto acuerdo con los valores esperados, por lo que se concluye que estas supuestas secciones eficaces anómalas, informadas luego de emplear la aproximación de convolución para el procesamiento de los datos de eVS, son inexistentes. La ausencia de anomalías en las secciones eficaces totales de tales mezclas proporciona II clara evidencia experimental de la invalidez del formalismo de convolución usualmente empleado para el procesamiento de los datos de eVS. En vista de la principal motivación que dio origen a la técnica de eVS, y ante la clara invalidez de la aproximación de convolución, se presenta por primera vez el formalismo exacto que permite obtener las distribuciones de impulsos nucleares en la materia condensada a partir de los perfiles de intensidad experimentalmente observados. Dicho formalismo, válido para una distribución de impulsos arbitraria, no requiere la hipótesis de potenciales armónicos e involucra un núcleo de integración que, mediante expresiones analíticas, depende sólo de las características del instrumento y es independiente de las características de la muestra. El trabajo realizado, además de mostrar la magnitud de las imprecisiones del formalismo de convolución, sienta las bases para un correcto tratamiento de los datos obtenidos con esta técnica. En el plano experimental, se ha implementado con éxito la técnica de eVS utilizando el acelerador LINAC del Centro Atómico Bariloche como base para la producción de neutrones en forma pulsada, estableciéndose así el segundo laboratorio de investigación activo en este campo. Las simulaciones realizadas por Monte Carlo muestran un muy buen acuerdo con los resultados experimentales. Estos resultados ponen de manifiesto la importancia de seleccionar muestras de un espesor adecuado, efectuar correcciones por scattering múltiple y atenuación en la muestra, y de emplear el formalismo exacto, para lo cual es necesario caracterizar detalladamente los diferentes elementos que componen el dispositivo experimental. Sobre la base de la experiencia adquirida, se describen las importantes mejoras introducidas en la implementación de la técnica de eVS en nuestro Laboratorio, entre las que se destacan la construcción de un nuevo banco de detectores como asítambién la adquisición de nuevos filtros de distinto material y espesor. Se indican las características del nuevo espectrómetro de eVS construido en el marco del presente trabajo, luego de un diseño original en el cual los diferentes parámetros han sido optimizados específicamente para su empleo en el LINAC del CAB. Se discuten algunos de los resultados esperados con este nuevo dispositivo experimental, y se analizan cuales son las principales perspectivas y futuras investigaciones empleando la técnica de eVS, entre las que se destacan: el estudio de la dinámica de diferentes nucleos en diferentes sistemas, la obtención de valores absolutos de secciones eficaces de scattering en el rango epitérmico, y la espectrometría de masa no destructiva (tanto en forma relativa como absoluta), entre otras aplicaciones. III Abstract In this work we describe the motivations that originated the eVS technique, and we explain why this technique is particularly useful to study the dynamics of nuclei in different systems. We expose the fundamentals of the convolution formalism usually employed for the data treatment of this technique, which is based on the assumption that the energy of the detected neutrons is fixed by the resonant filter. In this thesis it is presented for the first time the exact formalism that describes the experimentally obtained spectra for thin samples, which considers all pairs of initial and final energies compatible with the flight paths, in clear contrast with the mentioned hypothesis of fixed final energy . In the light of the exact formalism, the analysis presented in the this thesis reveals flaws in the convolution formalism employed for the experimental data treatment. This analysis shows that the deficient descriptions of the different peaks observed in the time of flight scale produce errors in the magnitudes usually informed as results of an eVS experiment, i.e.: intensity of isolated peaks, intensities of peaks not totally resolved, effective temperatures and momentum distributions. To expose the basic reason of such deficiencies, an the exact formalism is employed to analyze the final energy distributions responsible of the observed intensities in the different time channels. We conclude that for each time channel, it is not a well-defined energy, but a whole energy distribution the responsible to produce the observed spectrum. We show that such energy distributions are not determined only by the filter's resonance, but depend strongly on the time of flight due to kinematic and dynamic reasons, not taken into account in the usual data treatment. We analyze examples where the use of the convolution approximation leads to erroneous results, and we show them to have a similar behavior than claimed anomalous results published in several papers, which ascribe them to new physical phenomena. For the special case of light water/ heavy water mixtures we present calculations that reproduce the behavior of the reported anomalies on the hydrogen-deuterium neutron cross section rate. We present total cross section measurements of such liquid mixtures, in total agreement with the expected values, whereby we conclude that the purported anomalous cross sections (reported after employing the convolution approximation in the eVS data treatment) do not exist. The absence of anomalies in the total cross sections of those liquid mixtures provides a clear evidence of the invalidity of the convolution formalism usually employed in the eVS data treatment. In view of the main motivation that originated the eVS technique, and the clear invalidity of the convolution formalism, we present for the first time the exact formalism to obtain the nuclear impulse distributions in condensed matter systems, starting form the experimentally observed intensity profiles. Such formalism, valid for an arbitrary impulse distribution, does not require the harmonic potential hypothesis, and involves an integration kernel that depends analytically only on the IV instrumental characteristics, and is independent of the sample characteristics. Our work, besides assessing the magnitude of the inaccuracy of the convolution formalism, establishes the basis for a correct treatment of the experimental data obtained with this technique. On the experimental side, we implemented successfully the eVS technique in the linear accelerator pulsed neutron facility at the Bariloche Atomic Center, thus being the second laboratory in the world to employ it regularly. Monte Carlo simulation presented in this thesis, show the importance to adequately select the sample thickness, and to correct by multiple scattering, attenuation and detector efficiency effects, and also to employ the exact formalism. To this end it is necessary to characterize in detail the different elements that compose the experimental device. On the basis of the acquired experience, we describe the important improvements introduced in the implementation of the eVS technique in our Laboratory, among which we emphasize the new detector bank and the acquisition of new filters of different materials and thickness. We describe the characteristics of the new eVS spectrometer, and the optimization of the different parameters of design. We discuss some of the expected results with this new experimental device, and we analyze the main prospects and future activities. We emphasize the study of the dynamics of different systems, the absolute value of total cross sections and non-destructive mass spectrometry (relative and absolute) among other applications. V INDICE INTRODUCCIÓN 1 CAPÍTULO 1 TEORÍA BÁSICA DE LA DISPERSIÓN DE NEUTRONES 1.1 CARACTERÍSTICAS DEL NEUTRÓN 5 1.2 SECCIONES EFICACES DE SCATTERING 6 1.3 SECCIÓN EFICAZ DOBLE DIFERENCIAL 7 1.4 PSEUDOPOTENCIAL DE FERMI 8 1.5 SECCIONES EFICACES COHERENTE E INCOHERENTE 9 1.6 FUNCIONES DE CORRELACIÓN 11 1.7 CASO DEL GAS IDEAL 12 1.8 LA INTERACCIÓN DE NEUTRONES CON SISTEMAS MOLECULARES 13 1.8.1 CONTRIBUCIÓN TRASLACIONAL 13 1.8.2 CONTRIBUCIÓN OSCILATORIA 14 1.8.3 COMPORTAMIENTO ASINTÓTICO EN EL LÍMITE DE ALTAS TRANSFERENCIAS DE ENERGÍA 15 1.9 LA APROXIMACIÓN DE IMPULSO, DEFINICIÓN DE LA VARIABLE IMPULSO y 16 1.10 LA SECCIÓN EFICAZ DE ABSORCIÓN 19 CAPÍTULO 2 DESCRIPCIÓN DE LA TÉCNICA DE DISPERSIÓN INELÁSTICA PROFUNDA DE NEUTRONES (eVS) 2.1 INTRODUCCIÓN 21 2.2 LA TÉCNICA DE eVS 22 2.2.1 LA MAGNITUD MEDIDA 24 2.2.2 DIFERENTES FORMALISMOS PARA EXPRESAR LA MAGNITUD MEDIDA 24 2.3 EL FORMALISMO DE CONVOLUCIÓN 25 2.4 EL FORMALISMO EXACTO 26 2.4.1 FUENTE DE NEUTRONES PULSADA MONOENERGÉTICA 26 2.4.2 FUENTE DE NEUTRONES PULSADA POLIENERGÉTICA 28 2.4.3 DETECTOR REAL 30 2.5 ALGUNOS EJEMPLOS 31 2.5.1 DIFERENTES MASAS 32 2.5.2 DIFERENTES ÁNGULOS 34 2.5.3 DIFERENTES TEMPERATURAS EFECTIVAS 36 VI CAPÍTULO 3 ANÁLISIS DEL FORMALISMO DE CONVOLUCIÓN 3.1 INTRODUCCIÓN 39 3.2 DIFERENTES FUNCIONES RESOLUCIÓN 41 3.2.1 CÁLCULO DE EXACTO DE LA FUNCIÓN RESOLUCIÓN 41 3.2.2 OTRAS EXPRESIONES UTILIZADAS COMO FUNCIÓN RESOLUCIÓN 43 3.3 ANÁLISIS DE LAS INTENSIDADES DE LOS PICOS 44 3.3.1 LAS INTENSIDADES DE LOS PICOS AISLADOS 45 3.3.2 LAS INTENSIDADES DE LOS PICOS EN D2O, Y EN UNA MEZCLA EQUIMOLAR DE H2O/D2O 48 3.3.3 LAS INTENSIDADES EN DIFERENTES MEZCLAS DE H2O/D2O 52 3.4 LA OBTENCIÓN DE TEMPERATURAS EFECTIVAS 56 3.5 ANÁLISIS DE RESULTADOS 57 3.6 CONCLUSIONES 63 CAPÍTULO 4 DISTRIBUCIONES DE ENERGÍA FINAL EN EXPERIMENTOS DE eVS 4.1 INTRODUCCIÓN 65 4.2 ANÁLISIS EN ENERGÍA FINAL 66 4.3 RESULTADOS 66 4.4 DISCUSIÓN DE RESULTADOS Y CONCLUSIONES 74 CAPÍTULO 5 LA OBTENCIÓN DE DISTRIBUCIONES DE IMPULSOS NUCLEARES MEDIANTE LA TÉCNICA DE eVS 5.1 INTRODUCCIÓN 77 5.2 FORMULACIÓN DE LA EXPRESIÓN EXACTA 78 5.3 DISCUSIÓN DE RESULTADOS 82 5.3.1 ESTUDIO DE LA VARIABLE yM 82 5.3.2 EL NÚCLEO DE INTEGRACIÓN fM(yM,t) 875.3.3 ESTUDIO DE ENERGÍAS CINÉTICAS MEDIAS 89 5.4 CONCLUSIONES 91 CAPÍTULO 6 HERRAMIENTAS UTILIZADAS PARA LA PRODUCCIÓN Y DETECCIÓN DE NEUTRONES VII 6.1 INTRODUCCIÓN 95 6.2 LA FUENTE DE NEUTRONES 98 6.3 LOS DETECTORES 99 6.4 EL MÉTODO DE TIEMPO DE VUELO 100 6.5 LA ELECTRÓNICA DE ADQUISICIÓN 102 6.6 EL PROCESAMIENTO DE LOS DATOS 103 CAPÍTULO 7 MEDICIÓN DE SECCIONES EFICACES TOTALES EN MEZCLAS DE H2O/D2O 7.1 INTRODUCCIÓN 105 7.2 LA MEDICIÓN DE SECCIONES EFICACES TOTALES 106 7.3 CARACTERIZACIÓN DEL DISPOSITIVO EXPERIMENTAL 108 7.3.1 LONGITUD DE VUELO Y RETARDO ELECTRÓNICO 108 7.3.2 TIEMPO MUERTO 108 7.4 PREPARACIÓN DE LAS MUETRAS 109 7.5 LAS MEDICIONES REALIZADAS 111 7.6 RESULTADOS OBTENIDOS 112 7.7 ANÁLISIS DE RESULTADOS 114 7.8 CONCLUSIONES 117 CAPÍTULO 8 IMPLEMENTACIÓN DE LA TÉCNICA DE eVS 8.1 CARACTERIZACIÓN DEL ESPECTRO INCIDENTE 119 8.2 EL DISPOSITIVO EXPERIMENTAL 123 8.3 CALIBRACIÓN DE DISTANCIAS Y DEL RETARDO ELECTRÓNICO 124 8.4 LA EFICIENCIA DEL BANCO DE DETECTORES 126 8.4.1 ESTUDIO DE LA EFICIENCIA DE UN DETECTOR 126 8.4.2 DETERMINACIÓN EXPERIMENTAL DE LA EFICIENCIA DEL BANCO DE DETECTORES 128 8.5 DETERMINACIÓN DEL ESPESOR DEL FILTRO DE INDIO 130 8.6 SCATTERING MÚLTIPLE Y ATENUACIÓN EN LA MUESTRA 131 8.7 RESULTADOS 132 8.7.1 MUESTRA DE PLOMO 132 8.7.2 MUESTRA DE GRAFITO 134 8.7.3 MUESTRAS DE POLIETILENO 135 8.8 ANÁLISIS DE RESULTADOS Y CONCLUSIONES 136 8.9 MEJORAS INTRODUCIDAS EN EL DISPOSITIVO DE EVS 139 8.9.1 COLIMACIÓN DEL HAZ INCIDENTE 139 VIII 8.9.2 RESOLUCIÓN ANGULAR Y EFICIENCIA 140 8.9.3 DESCRIPCIÓN DEL NUEVO BANCO DE DIEZ DETECTORES DE 3He 141 8.9.4 LA ADQUISICIÓN DE NUEVOS FILTROS 142 8.10 RESULTADOS ESPERADOS CON EL NUEVO DISPOSITIVO EXPERIMENTAL 143 CAPÍTULO 9 CONCLUSIONES 147 APÉNDICE 1 TEMPERATURAS EFECTIVAS DE ALGUNOS SISTEMAS A1.1 SIATEMAS MOLECULARES 151 (a) MUESTRA DE H2O 151 (b) MUESTRA DE D2O 152 (c) MUESTRA DE POLIETILENO 153 A1.2 SÓLIDOS CRISTALINOS 153 APÉNDICE 2 TEMPERATURA EFECTIVA DE UN SISTEMA BOSÓNICO EN FUNCIÓN DE SU ESPECTRO DE FRECUENCIAS A2.1 EL LÍMITE DE TIEMPOS CORTOS DE INTERACCIÓN 155 APÉNDICE 3 CÁLCULO AUXILIARES DEL CAPÍTULO 5 A3.1 VALORES LÍMITES DE LA FUNCIÓN y(E0) 156 A3.2 CÁLCULO DE LA DERIVADA DE LA FUNCIÓN y(E0) 157 A3.3 CÁLCULO DE LOS EXTREMOS DE LA FUNCIÓN y(E0) 158 A3.4 CÁLCULO DE E(E0,Y) 159 A3.5 DETALLES DE LA COMPARACIÓN DE ),( 0 tEyM CON )(~ 0EyM 160 A3.6 CÁLCULO DE LOS NÚCLEOS DE INTEGRACIÓN 162 APÉNDICE 4 TIEMPO MEDIO DE EMISIÓN DEL MODERADOR 163 REFERENCIAS 164 1 Introducción La medición de las distribuciones de impulsos de diferentes partículas en diversos sistemas ha cobrado un gran interés en las últimas décadas. Los experimentos basados en técnicas de dispersión altamente inelástica han sido de fundamental importancia en este campo. Por ejemplo las distribuciones de impulsos de nucleones en núcleos han sido determinadas por dispersión inelástica de protones y electrones de alta energía, y la dispersión altamente inelástica de electrones muones y neutrinos ha sido esencial para establecer el modelo de quarks de los nucleones [84Sea, 69Bre]. Por su parte, las dispersiones Compton de rayos x, rayos gamma y electrones han permitido obtener las distribuciones de impulsos de electrones. Como puede verse en la referencia [89Hol], la determinación experimental de las distribuciones de impulsos de los átomos en la materia condensada mediante diferentes técnicas neutrónicas ha experimentado una considerable evolución hasta nuestros días. En particular, se destaca la técnica de dispersión inelástica profunda de neutrones (DINS), propuesta por Hohenberg y Platzmann hace casi 40 años [66Hoh] para el estudio de la condensación de Bose en 4He superfluído. La técnica, que emplea una fuente pulsada de neutrones y un filtro resonante, ha probado ser notablemente sensible a los efectos de explorar las distribuciones de impulsos de los núcleos en la materia condensada [93Eva, 96Tim], y ha alcanzado en nuestros días un notable desarrollo experimental [00Sen, 02Fie]. Puesto que la energía transferida por el neutrón a la muestra se encuentra en el orden de los electrón voltios, la técnica de DINS (deep inelastic neutron scattering) es también conocida como eVS (electron volt spectropcopy). Siendo ésta una técnica basada en altas transferencias de impulso y energía, la interpretación de los espectros registrados se sustenta en la validez de la Aproximación de Impulso (AI), donde se supone que el núcleo blanco retrocede libremente después de la colisión con el neutrón incidente, y que su energía de ligadura es despreciable comparada con la energía transferida por el neutrón [66Hoh, 71Sea, 73Sea]. La justificación del empleo de la AI en experimentos de eVS puede encontrarse en las referencias [89Pla] y [81New]. La AI nos brinda una relación directa entre la ley de scattering y la distribución de impulsos de la muestra, haciendo uso de la variable y, la cual es la proyección del impulso inicial del núcleo blanco en la dirección del momento transferido q, a través de un proceso conocido como escaleo en la variable y [84Sea, 90May]. Por su parte, las técnicas para la medición de distribuciones de impulsos atómicos basadas en el uso de reactores (desarrolladas anteriormente a la técnica de eVS) han empleado espectrómetros de triple eje basados en cristales, haces pulsados magnéticamente, cristales rotantes y espectrómetros por tiempo de vuelo acoplados a choppers. Puesto que estas técnicas emplean neutrones con energías incidentes restringidas al rango térmico, no se satisface la AI, y entonces la distribución de impulsos 2 obtenida resulta altamente sensible a sofisticadas correcciones debidas al estado final del núcleo blanco [84Sea, 89Hol]. Con la llegada de las nuevas fuentes de spallation se dispone de flujos pulsados epitérmicos de gran intensidad, lo que ha ubicado en la actualidad a la técnica de eVS como la más adecuada para el estudio de las distribuciones de impulsos de los núcleos que constituyen la materia condensada, en particular para el estudio de núcleos livianos tales como el hidrógeno y el helio. Si bien en el pasado se han realizado contribuciones de diversos laboratorios [84Bru, 84Rau, 85Bru], hoy en día prácticamente toda la actividad experimental en este campo es llevada a cabo en la instalación ISIS del Rutherford Appleton Laboratory (Inglaterra). Para el tratamiento de los datos obtenidos con la técnica de eVS los usuarios de ISIS emplean normalmente un formalismo conocido como formalismo de convolución [02Fie, 96May, 02May]. En el formalismo de convolución, se supone que el espectro observado en la escala tiempo de vuelo puede ser expresado como una convolución en la variable impulso entre la distribución a medir y una función resolución impuesta para considerar las incertezas del instrumento. En este formalismo se supone también que los neutrones detectados tienen una energía bien definida, dada por la energía de la resonancia del filtro empleado, lo cual simplifica notoriamente el tratamiento de los datos. Con el interés centrado en la forma de tratar los datos obtenidos con la técnica de eVS, resulta interesante analizar numerosos trabajos realizados en ISIS en los cuales, luego de emplear el formalismo de convolución, se informan valores anómalos de los parámetros básicos que caracterizan la interacción del neutrón con los protones que componen sistemas hidrogenados. Por ejemplo, en las referencias [97Cha] y [02Cha], luego de aplicar la técnica de eVS al estudio de mezclas de agua liviana y agua pesada a temperatura ambiente, se ha informado una dependencia de la sección eficaz del hidrógeno con el contenido de deuterio en la muestra, informándose valores hasta un 35% menores que el tabulado. Estos resultados, que contradicen la teoría dedispersión de neutrones bien establecida, fueron interpretados en términos de la existencia de quantum entanglement (superposición de funciones de onda) entre núcleos de hidrógeno vecinos. Otras publicaciones apoyaron estos resultados y hasta se propusieron modelos teóricos para explicarlos [00Kar, 03Kar], no obstante trabajos posteriores encontraron fallas en las formulaciones propuestas [03Cow, 03Col]. Debido a las importantísimas consecuencias que tales anomalías tendrían sobre la física de reactores y los estudios de sustitución isotópica, se realizaron experimentos empleando precisas técnicas interferométricas para intentar observar tales anomalías en mezclas de los mencionados líquidos. Estos experimentos no mostraron evidencias del pretendido fenómeno [99Iof]. Sin embargo los autores de la publicación [97Cha] continuaron sosteniendo la realidad física del quantum entanglement, argumentando que tales experimentos fueron realizados con neutrones térmicos, mientras que la técnica de eVS emplea neutrones epitérmicos [00Cha]. Por su parte también se realizaron publicaciones pretendiendo dar sustento a la existencia del quantum entanglement por medio de anomalías observadas empleando 3 espectroscopía Raman [95Cha], sin embargo estos resultados fueron posteriormente cuestionados [99Gri]. Hasta la realización de la presente Tesis la realidad física de las mencionadas secciones eficaces neutrónicas anómalas era un tema de gran controversia, tanto en el plano teórico como en el experimental. Si bien durante los últimos años en el Rutherford Appleton Laboratory se ha volcado un gran esfuerzo al desarrollo experimental de la técnica de eVS, nada ha cambiado respecto a las suposiciones realizadas a la hora de tratar los datos. Es más, para el procesamiento de los datos se sigue empleando el mismo formalismo de convolución sin siquiera admitir su naturaleza aproximada, lo cual a esta altura de las circunstancias resulta totalmente inadmisible. En vista de la gran controversia descripta en el párrafo anterior, y a los efectos de obtener resultados confiables con la técnica de eVS, resulta imperioso analizar la validez de las aproximaciones realizadas. La principal motivación del presente trabajo es obtener experimentalmente las distribuciones de impulsos de los núcleos que conforman la materia condensada. Siendo en nuestros días eVS una técnica prácticamente única a tal fin, se ha implementado dicha técnica utilizando el acelerador LINAC del Centro Atómico Bariloche como base para la producción de neutrones en forma pulsada. En el Capítulo 1 de este trabajo se hace una breve reseña de la teoría básica de la dispersión de neutrones centrando el interés en el límite de altas transferencias de energía, y se describe la Aproximación de Impulso antes mencionada. Luego, en el Capítulo 2, se describe la técnica de eVS como así también el formalismo de convolución usualmente empleado por los usuarios del instrumento eVS de ISIS. Se desarrolla el formalismo exacto que describe la forma de los espectros observados. A la luz del formalismo exacto, en el Capítulo 3 se analiza la validez del formalismo de convolución usualmente empleado. Se estudian las consecuencias que este formalismo aproximado trae sobre las áreas, posiciones y anchos de los picos observados. En el Capítulo 4 se analizan las distribuciones de energía de los neutrones detectados con la técnica de eVS. Las distribuciones obtenidas son comparadas con la suposición normalmente realizada, en la cual sólo se considera una energía final. En el Capítulo 5 se desarrolla el formalismo que permite obtener en forma exacta las distribuciones de impulsos de los núcleos que componen la muestra a partir de un espectro de eVS, siendo éste válido para el caso general. Se muestran ejemplos en los cuales los resultados obtenidos difieren notoriamente de los calculados al emplear el formalismo de convolución usual. En el Capítulo 6 se describen las herramientas utilizadas en este trabajo para la producción y detección de neutrones. En el Capítulo 7 se detallan los experimentos de transmisión realizados en mezclas de agua liviana y agua pesada, llevados a cabo para investigar mediante una técnica independiente las supuestas secciones eficaces neutrónicas anómalas. Los primeros resultados obtenidos luego de implementar la técnica de eVS empleando el acelerador LINAC del Centro Atómico Bariloche son mostrados en el Capítulo 8, estableciéndose así el único otro laboratorio de investigación activo en este campo. Este Capítulo muestra la importancia de realizar adecuadamente correcciones por scattering múltiple y 4 atenuación en la muestra, como así también las mediciones efectuadas a los efectos de caracterizar los elementos que componen el dispositivo experimental. Finalmente, el Capítulo 9 muestra las últimas mejoras introducidas en la implementación de la técnica de eVS en nuestro Laboratorio. Entre otros aspectos se describen el nuevo banco de diez detectores de 3He (que mejora la resolución angular), los nuevos filtros adquiridos (que mejoran la resolución en energía final), como así también las mediciones propuestas para caracterizar este nuevo sistema experimental. Se señalan cuáles son las perspectivas, futuras investigaciones y aplicaciones de la técnica empleando el espectrómetro diseñado y construido en el marco del presente trabajo. Los estudios realizados no sólo definen los pasos a seguir para obtener con mayor precisión las distribuciones de velocidades de los átomos mediante la técnica de eVS, sino que también nos llevan a reinterpretar numerosos resultados experimentales obtenidos en laboratorios de primer nivel durante más de una década. 5 Capítulo 1 Teoría de la dispersión de neutrones En este Capítulo se proveen las herramientas teóricas básicas necesarias para describir la dispersión de neutrones en la materia condensada, con especial interés en el límite de altas transferencias de energía. 1.1 Características del neutrón El neutrón no posee carga eléctrica neta, y su momento dipolar eléctrico es demasiado pequeño como para poder ser medido, aún con las técnicas más sensibles. Por lo tanto el neutrón puede penetrar profundamente en la materia, ya que no debe vencer una barrera coulombiana a la que sí estan sometidas las partículas cargadas. Los neutrones son dispersados por potenciales de interacción debidos principalmente a fuerzas nucleares de muy corto alcance (~10-15 m), cuya intensidad depende del tipo de nucleído y no simplemente de su número atómico. Esto hace que algunos átomos livianos como el H, prácticamente transparentes a los rayos X, puedan ser fuertes dispersores de neutrones. El neutrón tiene propiedades que lo convierten en una herramienta única en diversos campos de investigación, entre otros en la física tanto básica como aplicada. En primer término, el valor de su masa hace que su longitud de onda de de Broglie para energías térmicas sea del orden de las distancias interatómicas en sólidos y líquidos. Esto permite observar efectos de interferencia que aportan información sobre la estructura de la materia. Además, la energía de los neutrones térmicos (~0.025eV) es del mismo orden de magnitud que muchas de las excitaciones típicas de la materia condensada. De este modo, si el neutrón sufre una colisión inelástica por creación o aniquilación de una excitación, su cambio de energía será una fracción importante de la que tenía inicialmente. De esta forma, la medición de la distribución en energía de los neutrones dispersados provee información acerca de las energías propias de las excitaciones en la materia y, por lo tanto, de las fuerzas interatómicas. Además, el momento magnético de los neutrones permite investigar la estructura magnética de las muestras, como así también sus excitaciones características. Por su parte, los neutrones epitérmicos tienenlongitudes de onda asociadas mucho menores que las distancias interatómicas, y su energía (> 1 eV) es mayor que las energías propias de las excitaciones en la materia. De este modo la interacción de los neutrones epitérmicos se da principalmente con los núcleos en forma aislada. No obstante, la dinámica del sistema dispersor se ve reflejada en la dinámica de cada núcleo blanco y, por lo tanto, los neutrones epitérmicos continúan siendo útiles para explorarla. 6 Con el progreso de los reactores nucleares y las fuentes pulsadas de investigación, las técnicas experimentales basadas en el uso de neutrones subtérmicos (cold neutrons), térmicos y epitérmicos se han convertido en una valiosa herramienta para investigar una gran variedad de propiedades fundamentales de la materia condensada. 1.2 Secciones eficaces de scattering La Figura 1.1 describe el experimento básico que se realiza empleando neutrones como partícula de prueba para investigar la materia condensada. Un haz colimado de neutrones de energía E0 incide sobre un sistema dispersor. Denominamos flujo incidente Φ0 al número de neutrones incidentes por unidad de área perpendicular al haz, por unidad de tiempo. Si θ y φ son los ángulos en coordenadas esféricas que caracterizan una dirección de dispersión, se define la sección eficaz doble diferencial como el número de neutrones dispersados por unidad de tiempo en el ángulo sólido dΩ en la dirección (θ,φ) con energías finales entre E y E+dE, por unidad de ángulo sólido y de energía, y lo denotamos con ( )ϕθσσ ,,,0 2 EE dEd d = Ω . (1.1) Si se trata del caso en el cual no se analiza la energía final de los neutrones dispersados por la muestra, se define la sección eficaz diferencial como el número de neutrones dispersados por unidad de tiempo y por unidad de ángulo sólido en dΩ alrededor de la dirección (θ,ϕ), y se obtiene a partir de la Ec. (1.1) por integración sobre las energías finales ∫ Ω = Ω dE dEd d d d σσ 2 . (1.2) Blanco ϕ θ Dirección θ ϕ, Eje z Neutrones Incidentes dS dΩ k0 k r Figura 1.1- Experimento básico de dispersión de neutrones. 7 Si no se analiza la dirección de los neutrones emergentes, se define el núcleo de transferencia de energía (o simplemente núcleo de transferencia) como el número de neutrones dispersados, por unidad de tiempo y por unidad de energía, con energías entre E y E+dE, que se obtiene integrando la Ec. (1.1) sobre todos los ángulos ∫ Ω Ω = d dEd d dE d σσ 2 . (1.3) Por último, se define la sección eficaz total de scattering σt como el número total de neutrones dispersados en cualquier dirección y con cualquier energía, por unidad de tiempo, magnitud que se obtiene integrando la Ec. (1.2) sobre todos los ángulos de dispersión o la Ec. (1.3) sobre todas las energías finales, dEd dEd d t Ω Ω = ∫ σσ 2 . (1.4) Mediante experimentos de dispersión es posible medir directamente las secciones eficaces. Resulta necesario entonces disponer de expresiones teóricas para estas magnitudes. Las secciones eficaces pueden tratase tanto de magnitudes macroscópicas (derivadas directamente de los experimentos), como de magnitudes microscópicas (expresadas por átomo o por molécula). 1.3 Sección eficaz doble diferencial Consideremos un flujo Φ0 incidiendo sobre la muestra y describamos al neutrón como una onda plana, definida por un vector de onda 0k � antes de incidir sobre el blanco, y k � luego de la colisión. El número medio de neutrones por unidad de tiempo, por unidad de flujo incidente dispersados en kd � alrededor del vector de onda k � , cuando el sistema dispersor pasa del estado inicial λ0 al estado final λ lo notaremos d2σ y lo calculamos mediante kdkkpVd s ��� ),;,( 00 0 02 0 λλρσ λλ Φ =→ , (1.5) donde ρ es el número de neutrones por unidad de volumen en el haz incidente, Vo es el volumen de la muestra, y kdkkps ��� ),;,( 00 λλ es la probabilidad, por unidad de volumen y de tiempo, de que un neutrón incidente 0k � sea dispersado a un vector de onda entre k � y kdk �� + , cuando la muestra pasa del estado 0λ al estado λ . Si H0 es el hamiltoniano del sistema dispersor, y V es el potencial de interacción entre el neutrón incidente y los átomos de la muestra, el hamiltoniano del sistema compuesto neutrón-blanco será V m pHH ++= 2 2 0 , (1.6) 8 donde m es la masa del neutrón y p su impulso. Por la Regla de Oro de Fermi, y en la primera aproximación de Born, la probabilidad de transición entre los estados inicial y final se escribe )(,,21),;,( 0 2 00 0 00 0 EEEEkVk V kkp ks −+−= λλδλλρπλλ �� � �� . (1.7) 0λE y λE , E0 y E representan a las energías iniciales y finales del sistema dispersor y del neutrón respectivamente, y ρk es la densidad de estados para los neutrones de vector de onda final k � . La función δ introduce en forma explícita la condición de conservación de la energía. El elemento de matriz está definido por la integral del potencial de interacción entre las funciones de onda correspondientes a los estados inicial y final. A fin de calcular ρk, supondremos al neutrón y al sistema dispersor dentro una caja, tal como se hace usualmente en mecánica cuántica. Así, los posibles vectores de onda conforman una red en el espacio k , siendo Y 32π el volumen de su celda unidad, donde Y es el volumen de la caja. En este esquema obtenemos [93Daw] kdEEEEkVk v d ��� � )(,, 4 1 0 2 002 0 2 00 −+−=→ λλλλ δλλ πρ ρσ , (1.8) donde es v0 la velocidad de los neutrones que conforman el haz incidente. En la referencia [93Daw] puede verse que si se desarrollan los diferenciales de impulso y energía obtenemos la siguiente expresión para la sección eficaz doble diferencial de un sistema cuántico que sufre una transición del estado λ0 al estado λ )(,, 2 0 2 00 2 0 2 0 0 EEEEkVkm k k dEd d −+− = Ω → λλ λλ δλλ π σ �� � , (1.9) expresión válida para un potencial V arbitrario. 1.4 Pseudopotencial de Fermi En la Ec.(1.9) es necesario especificar el potencial de interacción neutrón-átomo. La interacción más importante se da entre el neutrón y el núcleo, y su rango de alcance es sumamente pequeño frente a las dimensiones interatómicas. Esto justifica tratar al potencial de interacción neutrón-núcleo en forma de centros puntuales, y escribir el potencial efectivo ),(2)( 2 rb m rV δπ�= (1.10) donde b es una constante llamada longitud de scattering y r la distancia neutrón-núcleo. La Ec.(1.10), conocida como pseudo potencial de Fermi, no describe el potencial verdadero de las interacciones nucleares y su uso se basa en que, en la primera aproximación de Born, produce el resultado deseado de dispersión isotrópica por un núcleo libre [70Par]. El valor de la longitud de scattering depende del 9 núcleo en cuestión y del estado de spin del sistema compuesto neutrón-núcleo. Si el núcleo tiene spin I (distinto de cero), el spin del sistema neutrón-núcleo es I+½ o I-½, y cada uno de estos estados tiene su propio valor de b. Si el spin del núcleo es cero, sólo hay una longitud de scattering. Debido a la forma compleja con que la longitud de scattering depende del número atómico o número másico, serán consideradas como parámetros a determinar experimentalmente. La expresión (1.10) describe la interacción con un núcleo fijo. Si el núcleo está libre, el problema puede ser tratado en el sistema centro de masa. Para un núcleo de masa M, la masa del neutrón debe ser reemplazada por la masa reducida del sistema, Mm Mm + =µ , (1.11) y b por la longitud de scattering del átomo libre bf , que tendrá la expresión b Mm Mb f + = . (1.12) Como se muestra en la referencia [93Daw], si se supone que el sistema dispersor está compuesto por núcleos en las posiciones rj, cada uno con longitudes de scattering bj, y haciendo uso del potencial dado por la Ec. (1.10) obtenemos ( ) ( ) titrqirqi jj jj eeedtbb kk dEd d jj ω π σ −− ∞ ∞− ∑ ∫= Ω ���� � .0. ', ' 0 2 ' 2 1 , (1.13) donde el símbolo .... indica el promedio termodinámico-cuántico definido por λλ λ λ ........ ∑= p , (1.14) en el cual pλ es la probabilidad de ocupación del estado λ en la estadística de Boltzmann. En la Ec.(1.13) la expresión jrqie ��. representa al operador en el formalismo de Heisenberg que puede estar evaluado al tiempo t o bien al tiempo inicial. La magnitud q�� corresponde al impulso transferido por el neutrón a la muestra, donde el vector q� puede expresarse como la diferencia entre los vectores de onda inicial y final kkq �� � −= 0 , (1.15) y la energía transferida por el neutrón a la muestra como la diferencia EE −= 0ω� . (1.16) 1.5 Secciones eficaces coherente e incoherente Para obtener una sección eficaz medible, resta efectuar sobre la Ec. (1.13) un promedio sobre las distintas distribuciones posibles de isótopos en la muestra. Como hemos visto, la longitud de scattering varía con la especie isotópica y con el acoplamiento de spin entre el neutrón y el núcleo, pero se espera 10 muy poca variación en el promedio térmico de la Ec. (1.13) con las posibles distribuciones de nucleídos. Este promedio resulta ( ) ti jj jj jj etdtbb k k dEd d ω λλ χ π σ − ∞ ∞−→ ∑ ∫= Ω ' ', ' 0 2 2 1 0 � , (1.17) donde ( ) ( ) ( )trqirqi jj jj eet ���� .0. ' '−=χ . (1.18) Consideremos los términos de la sumatoria para los que j = j' y j ≠ j' separadamente. Bajo la suposición de que no hay correlaciones entre los valores de b de los diferentes nucleídos, el promedio indicado da , ', ', 2 ' 2 ' == ≠= jjbbb jjbbb jj jj (1.19) y la sección eficaz doble diferencial puede desdoblarse en dos términos ( ) ( ) ( )∑ ∫∑ ∫ ∞ ∞− − ∞ ∞− − −+= Ω j jj ti jj jj ti tedtbb k ktedtb k k dEd d χ π χ π σ ωω 22 0' ' 2 0 2 2 1 2 1 �� . (1.20) El primer término de esta ecuación se conoce como sección eficaz de scattering coherente y el segundo como sección eficaz de scattering incoherente. En los procesos de scattering coherente, la onda del neutrón interactúa con todo el sistema dispersor como una unidad, de modo que las ondas dispersadas por núcleos diferentes interfieren unas con otras. Este tipo de dispersión depende de las distancias relativas entre los átomos constituyentes, dando información acerca de la estructura de los materiales. La dispersión elástica coherente da información estructural del sistema dispersor, mientras que la dispersión inelástica coherente lo hace sobre los movimientos colectivos de los átomos, constituyendo la más valiosa fuente de información sobre los modos normales del sistema. En los procesos de dispersión incoherente, la onda del neutrón interactúa independientemente con cada núcleo del sistema, de modo que las ondas dispersadas por diferentes núcleos no interfieren. La dispersión incoherente se debe a la interacción de la onda neutrónica con el mismo núcleo, pero en diferentes posiciones y a distintos tiempos, brindando información acerca de los movimientos difusivos o vibracionales. En forma explícita, escribimos las expresiones para las secciones eficaces de scattering coherente e incoherente respectivamente, como ( )∑ ∫ ∞ ∞− −= Ω ' ' 0 2 2 1 4 jj jj ticoh coh tedt k k dEd d χ ππ σσ ω � (1.21) ( )∑ ∫ ∞ ∞− −= Ω j jj tiinc inc tedt k k dEd d χ ππ σσ ω �2 1 4 0 2 (1.22) donde 11 ( ) −= = 22 2 4 4 bb b inc coh πσ πσ (1.23) Para el caso de neutrones incidentes en el rango epitérmico (>1eV), tal como ocurre en la técnica de eVS, la longitud de onda asociada al neutrón es mucho menor que las distancias interatómicas, y entonces se anulan los términos cruzados en (1.21) (j≠j'). Así la dispersión está gobernada por una expresión incoherente (como la (1.22)) cuya magnitud está dada por la sección eficaz total de scattering 24 binccoht πσσσ =+= . (1.24) La unidad utilizada usualmente para σ es el barn, equivalente a 10-28 m2 . 1.6 Funciones de correlación Es útil definir varias funciones auxiliares con las que se podrá ver de forma explícita el modelado de la dinámica del sistema dispersor. Denominamos entonces funciones intermedias de scattering coherente e incoherente, respectivamente, a ( ) ( ) ( ) ∑ −= ' .0. '1, jj trqirqi coh jj ee N tq ���� �χ , (1.25) ( ) ( ) ( ) ∑ −= j trqirqi inc jj ee N tq ���� � .0.1,χ , (1.26) donde N es el número de unidades dispersoras del sistema. Las transformadas de Fourier respecto de t de estas expresiones son las funciones de scattering (o factores de estructura dinámicos) coherente e incoherente ( ) ( )∫ ∞ ∞− −= tqcoh ti coh edtqS , 2 1, � � � χ π ω ω (1.27) ( ) ( )∫ ∞ ∞− −= tqinc ti inc edtqS , 2 1, � � � χ π ω ω (1.28) La función de scattering se puede interpretar como la probabilidad de que la muestra absorba una energía ω� cuando se le entrega un impulso q�� . En función de Sinc y Scoh la sección eficaz doble diferencial de dispersión se escribe ( ) ( )[ ]ωσωσ π σ ,, 4 1 0 2 qSqSN k k dEd d incinccohcoh �� += Ω . (1.29) En este punto, debemos notar que la Ec. (1.29) ha quedado expresada esencialmente como el producto de dos factores. El primer factor (σinc,coh) depende sólo de la interacción entre el neutrón y las partículas individuales que componen la muestra. El segundo factor (Sinc,coh) no depende en absoluto de 12 las propiedades neutrónicas o de las características de la interacción, siendo una propiedad exclusiva del sistema dispersor, determinada por la temperatura y las interacciones entre las partículas que lo componen. En las funciones de scattering está contenida toda la información sobre la dinámica y la estructura del sistema dispersor, y de la expresión (1.29) vemos que la misma puede ser extraída de manera directa de la medición de la sección eficaz doble diferencial. 1.7 Caso del gas ideal Supongamos el caso de un gas ideal monoatómico. Como se muestra en la referencia [69Ege], en este caso la ley de scattering S(q,ω) expresa simplemente la ley de conservación de la energía en los procesos de colisión entre el neutrón y el átomo. Supongamos que nuestro blanco consiste en un solo átomo. Si p� es el impulso inicial del átomo y M su masa, entonces . 22 ),( 22 + −+= M qp M pqS p � � � � � � ωδω (1.30) El subíndice p� indica que el átomo blanco tiene un impulso inicial p� . Para un gas ideal la probabilidad de que un átomo tenga impulso p� está dada por la distribución de Boltzmann . )2( 1)( 2 2/3 2 TMk p B Be TMk pn − = π � (1.31) La ley de scattering se obtiene entonces pesando la Ec. (1.30) con la distribución (1.31) )(),(),( pnqSpdqS p gas ���� � ωω ∫= (1.32) con lo que resulta . 22 1exp 2 1),( 222 222/122 −− = M q M qTk M qTk qS BB gas � � �� � ω π ω (1.33) La sección eficaz doble diferencial microscópica de un gas se obtiene entonces combinado las Ecs. (1.29) y (1.33) −− = 222 222/122 0 0 2 2 1exp 2 1 4 ),,( M q M qTk M qTk k kEE BB sgas � � �� ω π π σ θσ (1.34) donde se ha empleado el valor de la sección eficaz total de scattering σs dado en la Ec.(1.24). La función intermedia de scattering de un gas se obtiene al calcular la antitransformada de Fourier de la Ec.(1.33) 13 ( ) − = � � � 22 2, Ttkit M q gas B etqχ . (1.35) 1.8 La interacción de neutrones con sistemas moleculares En esta sección sólo se describirán las características de la interacción de los neutrones con sistemas moleculares. Un estudio detallado se encuentra en la referencia [93Daw]. La sección eficaz doble diferencial total está dada por la suma de las contribuciones de los diferentes tipos de nucleídosque conforman el sistema ),( 4 1 0 2 ωσ π σ ν ν νν qSN k k dEd d � ∑= Ω , (1.36) donde ν indica el tipo de nucleído, Nν es el número total de ese tipo de nucleídos en posiciones equivalentes en la molécula, y σν es la sección eficaz total de scattering para núcleos ligados de la especie ν. En la referencia [93Daw] se hace un estudio de la dinámica molecular, en el que se describe la posición de cada núcleo como la suma de la posición del centro de masa de la molécula, más la posición de equilibrio del núcleo respecto al centro de masa, más el desplazamiento respecto a dicha posición de equilibrio. En la mencionada referencia se muestra que si dentro de cada molécula se desprecia la interacción de las traslaciones con las rotaciones y vibraciones, la función intermedia de scattering para el nucleído de la especie ν puede escribirse en la forma factorizada ( ) ( ) ( )tqtqtq osctr ,,, ��� ννν χχχ = , (1.37) en donde la componente oscilatoria contempla tanto las vibraciones como las rotaciones. A continuación se describirán estas dos contribuciones en forma separada. 1.8.1 Contribución traslacional Para esta contribución se considera que el sistema es un gas molecular ideal, o sea que el movimiento traslacional es libre. Esta suposición no se corresponde con la realidad física en un líquido o en un amorfo molecular, donde en general el movimiento de cada molécula se encuentra fuertemente limitado por el de sus vecinas. Sin embargo, tal como se muestra en la referencia [93Daw], este comportamiento se manifiesta en la región de bajas transferencias de energías (~10-3 eV), varios ordenes de magnitud por debajo de las transferencias de energía estudiadas en el presente trabajo. La función intermedia de scattering correspondiente será entonces la de un gas ideal de dispersores de masa igual a la masa molecular Mmol, y temperatura igual a la temperatura termodinámica T del sistema dispersor 14 ( ) − = � � � 22 2, Ttkit M q tr B moletqχ . (1.38) 1.8.2 Contribución oscilatoria Si se suponen vibraciones armónicas, el desplazamiento )(tuν � de cada núcleo ν respecto de su posición de equilibrio puede ser descompuesto en los modos normales que diagonalizan el hamiltoniano vibracional del sistema )()( 63 1 tCtu N λ λ λ νν ξ∑ − = = , (1.39) donde N es el número de átomos en la molécula, y la sumatoria no contempla los 6 grados de libertad que corresponden a translaciones y rotaciones libres. Por su parte, a partir de los trabajos [57Kri] y [60Nel], en la referencia [93Daw] se muestra que la rotación molecular (suponiendo oscilaciones torsionales pequeñas) puede tratarse como un modo vibracional más. Tal como se describe en el Modelo Sintético presentado en [85Gra], se ha reemplazado la banda rotacional del espectro de frecuencias por un conjunto de deltas. Por lo tanto, bajo esta suposición, las contribuciones rotacionales son consideradas junto con las vibraciones, en una contribución denominada oscilatoria. De los resultados presentados en la referencia [93Daw] puede verse que la función intermedia de scattering de oscilaciones resulta ( ) [ ] −+−+= ∑ − λ ω λ ω λ λ λ ν ν λλ ω χ )1()1)(1(1 2 exp, 2 titi osc enen M qtq �� , (1.40) donde ( ) 1 1 − = TkBe n λωλ � , (1.41) es el número medio de ocupación de bosones en el nivel de energía �ωλ , y λ νM tiene diferentes expresiones según se trate de un modo vibracional o rotacional. Si se trata de un modo vibracional R Cq M λ ν λ ν ˆ 1= , (1.42) donde R... indica un promedio sobre todas las orientaciones, y q̂ es el versor en la dirección de q� . Si en cambio se trata de un modo rotacional en el régimen anteriormente indicado, [ ]1 3 11 −= ν ν MTraza M rot , (1.43) en la cual 1− νM es la inversa de la masa tensorial de Sachs y Teller [41Sac], el cual depende de los momentos de inercia moleculares y de las componentes del vector que describe la posición de equilibrio del núcleo υ respecto al centro de masa. 15 Finalmente, la función intermedia de scattering completa está dada por la Ec.(1.37). 1.8.3 Comportamiento asintótico en el límite de altas transferencias de energía Supondremos que la energía transferida al sistema es mucho mayor que la energía característica de cualquier modo, o sea λωω �� >> (1.44) para todo λ. En este caso vale la aproximación para tiempos cortos en el formalismo dependiente de t. Si desarrollamos la expresión para ( )tq,�νχ dada en la Ec. (1.40) hasta el segundo orden en t de tenemos ( ) +−= ∑ 2 22 )12( 2 1 2 exp, tnit M qtqosc λ λ λ λ ν ν ωχ � . (1.45) ecuación que resulta conveniente expresarla en términos de la energía asociada al modo λ ) 2 1( += λλλ ω nE � . (1.46) En síntesis, combinando los resultados dados en las Ecs. (1.37), (1.38), (1.45) y (1.46) resulta ( ) +− += ∑∑ � � 222 11 2 exp, t M E M Tkit MM qtq mol B mol λ λ ν λ λ λ ν νχ . (1.47) El sistema puede considerarse entonces, en este caso, como un mezcla de gases de átomos libres. Esto surge como consecuencia de estar en el límite de tiempos cortos de colisión. En este límite, el intervalo de tiempo durante el cual tiene lugar la interacción neutrón-nucleo es tan pequeño que el intercambio de impulso debido a las interacciones interatómicas es despreciable; así pues el efecto de la colisión es idéntico al producido por un átomo libre de masa Mν.. Por lo tanto, de la ecuación anterior se desprende la siguiente condición de normalización para las masas ∑+= λ λ νν MMM mol 111 . (1.48) El hecho de que en realidad el átomo ν no pertenezca a un gas ideal, sino que se encuentre químicamente ligado a otros, se manifiesta a través la temperatura efectiva * νT , que contempla los grados de libertad internos de la molécula ∑+= λ λ ν λ ν ν M E M Tk M Tk mol BB * . (1.49) La ley de scattering para el nucleído tipo ν, en el límite de altas transferencias de energías, está dada por la de un gas (expresión (1.46)) de átomos de masa Mν. y temperatura * νT 16 ),(),( *, ωω νν ν qSqS gas TM = . (1.50) Finalmente, la sección eficaz doble diferencial total del sistema se obtiene al reemplazar la Ec.(1.50) en la Ec. (1.36). Para el cálculo de temperaturas efectivas en sistemas moleculares se ha empleado el Modelo Sintético presentado en la referencia [85Gra], el cual es utilizado para describir diversas magnitudes de interés básico y aplicado relativas a la interacción del neutrón con dichos sistemas. La principal utilidad del Modelo Sintético se encuentra en que permite describir a través de expresiones simples las secciones eficaces (diferenciales y totales) y otras magnitudes integrales derivadas de la ley de scattering S(q,ω) en un amplio rango de energías. En particular, en el límite de altas transferencias de energía de interés para el presente trabajo, el Modelo Sintético tiende naturalmente al modelo de gas indicado en esta sección, mientras que los modos moleculares utilizados en dicho modelo permiten calcular la temperatura efectiva del gas equivalente. En el Apéndice 1 se muestran algunos ejemplos del cálculo de temperaturas efectivas en sistemas moleculares de interés. Como se verá en la sección 1.9 la temperatura efectiva se encuentra íntimamente relacionada con la distribución de impulsos de los núcleos del sistema dispersor. 1.9 La aproximación de impulso, definición de la variable impulso y En la técnica de dispersión inelástica profunda de neutrones (eVS), que será descripta en el siguiente Capítulo, la interpretación de los espectros registrados se realiza haciendo uso de una aproximación para describir la interacción entre el neutrón y sistema dispersor conocida como Aproximación de Impulso (AI) [66Hoh]. Al igual que enla dispersión Compton de fotones (utilizada para medir las distribuciones de impulsos electrónicos) [89Sil], la AI permite expresar el factor de estructura S(q,ω) en términos de la distribución de impulsos de las partículas blanco, las cuales en esta aproximación se supone que retroceden libremente luego de la colisión [69Sea]. La AI se basa en dos suposiciones básicas: a) La dispersión inelástica del neutrón se da con cada núcleo en forma aislada, conservándose el impulso y energía cinética total del sistema neutrón-núcleo. b) La energía de ligadura del núcleo blanco es despreciable frente a su energía cinética luego de la colisión. Si se realiza un promedio sobre los diferentes núcleos de la muestra, la AI consiste entonces en suponer que el scattering de neutrones puede ser escrito según , 2 )( 2 )(),( 22 pd M qp M ppnqS � � � � � �� +−+= ∫ ωδω (1.51) 17 donde ),( ωqS � es el factor de estructura dinámico, p� es el momento del núcleo dispersor de masa M antes de la colisión, y )(pn � es la distribución de momentos de los núcleos de la muestra ( )1)( =∫ pdpn �� . Al observar el argumento de la δ de la Ec.(1.51) se pone de manifiesto que se ha asumido que el proceso de dispersión no excita ni desexcita modos internos del núcleo blanco. Dado que para el caso de un gas ideal monoatómico planteado en la sección 1.7 las hipótesis (a) y (b) se cumplen naturalmente, las Ecs.(1.30, 1.32) resultan idénticas a la Ec.(1.51), salvo que la Ec.(1.51) ha sido expresada para una distribución )(pn � arbitraria. La aproximación de impulso resulta válida sólo para el caso ideal en el cual el momento transferido �q y la energía transferida �ω son infinitos [66Hoh, 71Sea, 73Sea]. Dado que esta situación no se corresponde con la realidad de los experimentos, las condiciones de validez de la AI expresadas en términos de las variables q y ω continúan siendo un tema de debate [96And], tal como lo atestigua la gran cantidad de desarrollos que se han planteado en varios sistemas a fin de calcular la forma y magnitud de las desviaciones que esta aproximación produce respecto a la verdadera ley de scattering [84Sea, 89Sil, 89May, 90May]. Así, por ejemplo en la referencia [89May] se plantea como condición para la validez de la AI que el módulo del impulso transferido debe ser tal que 1/q resulte mucho menor que las distancias interatómicas, mientras que en la referencia [90May] se plantea que q debe ser mucho mayor que la raíz del valor cuadrático medio de los impulsos de los núcleos de la muestra (denominado pi). Por su parte en un trabajo de Sears [84Sea] se plantea como criterio de validez q>>Fi/2κi , donde Fi es la fuerza promedio sobre un núcleo y κi su energía cinética media (pi 2/2M). En la referencia [77Pla] Platzmann y Tzoar presentan una expansión de S(q,ω) en términos del cociente EB /ER , donde EB es la energía de ligadura del núcleo, y ER =�q2/2M es la energía cinética de retroceso del núcleo blanco, y concluyen que la AI es válida con una precisión de (EB/ER)2. Además en la referencia [89May] se presenta un criterio de validez del la AI, en términos del cociente κi/ER , el cual es más fácil de aplicar a los datos experimentales ya que, tal como se verá en el Capítulo 2, con la técnica de eVS tanto κi como ER pueden ser obtenidos de los datos experimentales; se propone que la cantidad (κi/ER)1/2 da una medida del máximo grado de apartamiento que S(q,ω) puede tener respecto al S(q,ω) planteado en la AI. A pesar de la gran variedad de criterios para establecer las condiciones de validez de la AI expresadas en términos de las variables q y ω, existe un consenso general respecto a que la AI es ampliamente válida en experimentos de eVS tal como se analiza en detalle por ejemplo en las referencias [89Pla, 81New y 96And]. Las desviaciones debidas a efectos del estado final del sistema neutrón-núcleo dispersado (FSE) (final state effects) se encuentran tratadas en las referencias [69Sea, 77Woo, 84Sea y 82Wei], mientras que las desviaciones debidas a efectos de estado inicial (ISE) también han sido extensamente estudiadas [89May, 90May]. 18 Realizada entonces la AI, si se desarrolla el cuadrado en el argumento de la δ en (1.51), y se utiliza la propiedad δ (ax)=δ (x)/ a resulta ,ˆ. 2 )(),( 22 pdqp M q q Mpn q MqS ��� � � � � � − −= ∫ ωδω (1.52) donde q̂ es un versor unitario orientado en la dirección del vector q. Resulta natural definir la variable −= M q q My 2 22 � � � ω , (1.53) con lo cual el factor de estructura puede ser escrito en la forma ( ) pdqpypn q MqS ��� � � ˆ.)(),( −= ∫ δω . (1.54) Por lo tanto, en la aproximación de impulso, la variable y es la proyección del impulso p� del núcleo de masa M en la dirección del vector q� . Se define dyyqJ ),ˆ( como la probabilidad de que un núcleo tenga una componente del momento en la dirección de q̂ con módulo entre y y y+dy. Así por ejemplo si consideramos la dirección z yxzyxz dpdppppnpJ ∫∫ +∞ ∞− +∞ ∞− = ),,()( (1.55) Entonces ),ˆ(),( yqJ q MqS � � =ω (1.56) Si la muestra no tiene una dirección preferencial, debido a su definición, bajo la AI la distribución ),ˆ( yqJ debe ser simétrica en torno a y=0. Para una muestra isotrópica ),ˆ( yqJ no depende de la dirección dada por el versor q̂ , y entonces dyyJdyyqJ )(),ˆ( = es la probabilidad de que un núcleo de la muestra tenga componente del momento entre y y y+dy a lo largo de una dirección arbitraria en el espacio. El factor de estructura dinámico se reduce entonces a )(),( yJ q MqS � � =ω (1.57) Si se suman las contribuciones de los diferentes núcleos del sistema, la sección eficaz doble diferencial resulta ,)(1 4 1),,,( 0 0 ∑= M MMMM yJMN qk kEE σ π ϕθσ � (1.58) donde se ha empleado la notación definida en las Ecs. (1.1) y (1.36). 19 La AI nos brinda entonces una relación directa entre la ley de scattering y la distribución de impulsos de la muestra, a través del proceso descripto que es conocido como escaleo en la variable y [84Sea, 90May]. Bajo la AI es posible estudiar no sólo la dinámica molecular, sino también la dinámica de sólidos cristalinos entre otros sistemas. Como se muestra en las referencias [70Par, 84Sea, 89May], si el sistema de estudio se encuentra ligado por fuerzas armónicas y la AI es válida, al igual que para el caso de gas ideal visto anteriormente, JM(yM) adopta una forma gaussiana − = 2 2 2 22 1)( M My M MM eyJ σ πσ . (1.59) El parámetro σM correspondiente a la masa M puede ser expresado en términos de la temperatura efectiva T * del gas equivalente (o bien en términos de la energía cinética media κM ) según MBM MMTk κσ 3 2*2 == . (1.60) Este resultado ha sido deducido en la sección 1.8.3 para el caso particular de un sistema molecular en el límite de tiempos cortos de colisión, donde se ha expresado la temperatura efectiva en términos de todos los grados de libertad de la molécula. Por su parte, en el Apéndice 2 se muestra el cálculo de la temperatura efectiva de un sólido armónico en función de su espectro de frecuencias. 1.10 Sección eficaz de absorción Hasta el momento, sólo nos hemos referido a la sección eficaz asociada al proceso de dispersión. Sin embargo a ciertas energías aparecen en la sección eficaz picos agudos de resonancia, que corresponden al proceso de absorción del neutrón por parte del núcleo. Esta reacción se simboliza *1XXn NN +→+ , (1.61) y se produce cuando la energía del neutrón incidente permite formar un núcleo compuesto en uno de los estados excitados del sistema nuclear. El modo de decaimiento del núcleo excitado dependerá del isótopo en cuestión y de la energía incidente, pero generalmente será una combinación de decaimientos β-, β + , n y γ. A modo de ejemplo la Figura 1.2 muestra las secciones eficaces totales del In, Au y U sobre un amplio rango de energías, en donde pueden apreciarse claramente varias resonancias de absorción. El efecto de la absorción de neutrones también se manifiesta cuando la energía del neutrón tiende a cero, no ya en forma de picos, sino en una ley tipo 1/v, donde v es la velocidad del neutrón en el sistema centro de masa. Esto se entiende intuitivamente imaginando que la probabilidad de captura 20 del neutrón será proporcional al tiempo que permanezca en las inmediaciones del núcleo. Para describir la sección eficaz de absorción σa mediante esta ley se define la constante σabs de acuerdo con ( ) 0 0 E E E th absa σσ = (1.62) donde Eth es la energía térmica a temperatura ambiente (0.0253 eV); de donde podemos decir que σabs es el valor de la sección eficaz de absorción para neutrones incidentes de energía E0. 0.01 0.1 1 10 100 1 10 102 103 104 U σ To t ( ba rn s) Energía (eV) 1 10 102 103 104 Au 1 10 102 103 104 105 In Figura 1.2- Secciones eficaces totales del indio, el oro y el uranio donde se observan claramente las resonancias nucleares de absorción y el comportamiento tipo 1/v a bajas energías. 21 Capítulo 2 Descripción de la técnica de dispersión inelástica profunda de neutrones (eVS) Se describe la técnica de eVS partiendo de los motivos que llevaron a proponerla. Se define la intensidad de absorción, que por ser la magnitud accesible experimentalmente cobrará fundamental importancia en los capítulos subsiguientes. Se muestra en qué consiste el formalismo de convolución usualmente empleado para el tratamiento de los datos, indicando cuáles son las suposiciones realizadas. Por su parte, se presenta el formalismo que describe en forma exacta la intensidad de absorción en términos de las magnitudes que caracterizan el sistema. 2.1 Introducción Los neutrones térmicos y epitérmicos sólo pueden ser detectados a través de reacciones nucleares intermediarias, las cuales liberan una energía mucho mayor a la energía cinética que traía el neutrón inicialmente [79Kno]. Por lo tanto la señal entregada por el detector nos informa (con cierta incerteza temporal) que un neutrón ha sido detectado, pero de la intensidad de la señal no es posible obtener información respecto a la energía del neutrón. Ante la necesidad de realizar espectroscopía neutrónica en un amplio rango de energías, ha resultado entonces inevitable recurrir a técnicas basadas en la medición de tiempos de vuelo. Para estas técnicas se requiere disponer de un haz de neutrones en forma pulsada, lo cual permite saber (con cierta incerteza) cuál es el instante en el cual los neutrones comienzan a volar por el haz incidente. A tal fin se ha recurrido a pulsar mediante dispositivos mecánicos el haz estacionario producido por un reactor (choppers), como así también a producir directamente los neutrones en forma pulsada. En este último caso, si bien puede nombrarse el reactor pulsado de Dubna, se destacan las fuentes pulsadas basadas en aceleradores de partículas cargadas. En un principio se recurrió a aceleradores de electrones (entre los cuales se encuentra el LINAC del Centro Atómico Bariloche), y luego (a fin de aumentar el número de neutrones producidos en cada pulso) se recurrió a acelerar partículas de mayor masa (fuentes de spallation) entre las que se destaca la fuente ISIS del Rutherford Appleton Laboratory, Inglaterra. El diseño, construcción y adaptación de las fuentes de spallation se encuentra actualmente en auge. Tanto Estados Unidos como Europa y Japón tiene proyectos de gran envergadura en curso, mientras en ISIS se está construyendo una segunda estación de blancos. Estas instalaciones que requieren presupuestos varias veces millonarios son muestra de la gran demanda de haces neutrónicos pulsados de mayor intensidad, como así también de la gran necesidad de un mayor número de instrumentos. 22 La posibilidad de realizar la medición de tiempos de vuelo ha dado origen a diversas técnicas neutrónicas. Entre dichas técnicas es posible mencionar, por ejemplo, la medición de secciones eficaces totales mediante experimentos de transmisión de neutrones, la medición de parámetros estructurales mediante experimentos de scattering y la determinación del contenido de hidrógeno en aleaciones metálicas [98San], entre otras. Como se ha visto en la sección 1.10, cuando un haz de neutrones polienergético pasa a través de un material que posee resonancias de absorción, los núcleos del material capturan principalmente los neutrones con energías en el entorno de la resonancia. Así, el haz transmitido tendrá un déficit de neutrones de esas energías. En la Figura 1.2 puede verse que el ancho de las resonancias es mucho menor que las energías a las cuales se manifiestan, y que la intensidad de las mismas es mucho mayor que el pedestal sobre el cual se encuentran montadas, por lo tanto puede suponerse, en una primera aproximación, que los neutrones faltantes en el haz transmitido tienen una energía bastante bien definida. Esta característica de algunos materiales permite construir filtros capaces de realizar una discriminación en energía. Hohenberg y Platzmann propusieron hace ya más de treinta años combinar esta propiedad con la medición de tiempos de vuelo a fin de estudiar la dinámica del 4He superfluído [66Hoh], propuesta que dio origen a una técnica conocida como DINS (deep inelastic neutron scattering) o también como eVS (electron volt spectropcopy). 2.2 La técnica de eVS Si, tal como se ilustra en la Figura 2.1, una muestra es colocada a una distancia L0 de una fuente pulsada, y luego un detector es colocado a una distancia L1 de la muestra, el tiempo total t volado por el neutrón será igual a la suma del tiempo requerido para recorrer el primer tramo (fuente- muestra), más el requerido para recorrer el segundo tramo (muestra-detector). Detector L1 L0 Φ( )E0 ε( )E σ θ,ϕ( , , )E E0 Muestra Fuente Pulsada de Neutrones θ Figura 2.1- Diagrama esquemático de un experimento de dispersión, donde una muestra de sección eficaz doble diferencial σ(E0,E,θ,ϕ) es enfrentada a un haz incidente con espectro Φ(E0), y un detector de eficiencia ε(E) es colocado a un ángulo θ. 23 Si E0 es la energía inicial del neutrón, y E la energía final, el tiempo total de vuelo puede expresarse mediante la relación cinemática . 2 1 0 0 += E L E Lmt (2.1) Los haces incidentes no contienen neutrones de una única energía E0, sino que en general se caracterizan por presentar un espectro de energías definido por Φ(E0), tal que Φ(E0) dE0 es el número de neutrones incidentes con energías entre E0 y E0+dE0 . Dado que el neutrón detectado puede haber ganado o perdido energía en la muestra, la medición del tiempo total de vuelo t resulta insuficiente para saber cuál era la energía inicial y cuál la final. Si de algún modo pudiéramos fijar alguna de estas dos energías, la medición del tiempo total de vuelo nos permitiría inmediatamente saber la otra. Sabiendo la energía inicial, la energía final y el ángulo de dispersión del neutrón sería posible obtener información acerca de la velocidad que tenía el núcleo blanco antes de la colisión. La técnica de eVS propuesta por Hohenberg y Platzmann consiste básicamente en realizar la medición del número de neutrones detectados como función del tiempo total de vuelo t en dos situaciones distintas: una en la situación descripta en la Figura 2.1, y otra interponiendo un filtro resonante entre la muestra y el detector, tal como se ilustra en la Figura 2.2. Detector L0 L1 Φ( )E0 ε( )E σ θ,ϕ( , , )E E0 Muestra Fuente Pulsada de Neutrones θ Filtro resonante Figura 2.2: Muestra enfrentada al haz incidente, donde se ha interpuesto entre la muestra y eldetector un filtro resonante. Hohenberg y Platzmann supusieron que la diferencia entre los espectros registrados ('sin filtro' menos 'con filtro') se debe principalmente a neutrones que fueron dispersados a la energía de la resonancia. Esta suposición fue ampliamente aceptada sin ningún tipo de objeción, motivo por el cual las publicaciones se refieren a eVS indicando que se trata de una técnica de "energía final fija" [66Hoh, 93Eva, 93May, 96May, 02Fie, 02Rei]. Esta suposición de energía final fija resulta particularmente interesante, ya que permite correlacionar de un modo simple cada tiempo de vuelo con una única energía inicial. Sabiendo la energía inicial, la final, y el ángulo de dispersión, bajo la AI descripta en la sección 1.9 es posible calcular cuál era la proyección del impulso del núcleo blanco en 24 la dirección del impulso transferido q� (definida en la Ec.(1.53) como variable y). Así esta suposición permite transformar, incertezas mediante, la diferencia entre los espectros temporales antes mencionada en la distribución de impulsos de los núcleos de la muestra. 2.2.1 La magnitud medida Si cL(t) es la tasa de contaje (neutrones detectados/segundo) registrada como función del tiempo de vuelo t en la situación de la Figura 1 (haz dispersado libre), y cF(t) es la tasa registrada cuando se encuentra colocado el filtro, la diferencia )()()( tctctc FL −= (2.2) es conocida como Neutron Compton Profile (NCP), o también como intensidad de absorción, y es la magnitud a la cual se accede experimentalmente con la técnica de eVS. 2.2.2 Diferentes formalismos para expresar la magnitud medida Luego de esta explicación de la idea básica que llevó a proponer la técnica de eVS, resulta necesario expresar la magnitud medida c(t) en términos de las magnitudes que caracterizan el instrumento. A tal fin, hasta la realización del presente trabajo la práctica usual consiste en emplear un formalismo al cual denominaremos formalismo de convolución. Este formalismo consiste esencialmente en suponer: a) que la energía final tiene un valor bien definido (dado por la resonancia del filtro), y b) que la intensidad c(t) puede expresarse como una convolución, en la variable impulso y, entre la distribución de impulsos de la muestra y una función resolución asociada al instrumento. Vale la pena notar que el formalismo de convolución es usualmente empleado por los usuarios del instrumento eVS de ISIS hace más de una década sin siquiera mencionar su carácter aproximado. Este formalismo es descripto en la sección 2.3. Por su parte, en la sección 2.4 se presenta el formalismo exacto que describe la forma de los espectros obtenidos con la técnica de eVS. En este formalismo, publicado por primera vez en el marco del presente trabajo [01Blo], a cada tiempo de vuelo t se consideran todos los pares posibles de energías iniciales y finales compatibles con este t, situación claramente opuesta a la supuesta en el punto a). La validez de realizar las mencionadas suposiciones a la hora de tratar los datos será analizada en detalle en los Capítulos 3, 4, 5 y 7; pasemos entonces a describir estos dos formalismos. 25 2.3 El formalismo de convolución Como se mencionó en la Introducción de este trabajo, prácticamente toda la actividad experimental con eVS se realiza en la instalación ISIS del Rutherford Appleton Laboratory, Inglaterra, que hoy en día es la fuente pulsada de neutrones más intensa del mundo [03RAL]. La técnica de eVS se implementó en ISIS y comenzó a producir sus primeros resultados hace más una década [92Ros]. Para el procesamiento de los datos tomaron desde un principio la idea propuesta por Hohenberg y Platzmann y supusieron que la energía de los neutrones responsables de la intensidad c(t) se encuentra dada por la energía de la resonancia del filtro empleado. De este modo, el procedimiento usual para relacionar las mediciones en tiempo de vuelo con la sección eficaz doble diferencial de la muestra consiste en utilizar una expresión aproximada para la intensidad de absorción dada por [81Win] ( ) ,)(),,()( 1110 0 0 1 EEEEt dt dE Ettc E ∆∆Ω∆Φ≈∆ εθσ (2.3) donde el efecto del filtro es expresado en la suposición de que E1 es la única energía final posible de los neutrones luego del proceso de dispersión. Esta energía E1 está definida por el pico principal de absorción del filtro utilizado, 4.906 eV en el caso del oro [81Mug] (ver Figura 1.2). De acuerdo a esta suposición, la eficiencia del detector ε(E) es considerada simplemente como un número constante, y la derivada dE0/dt es calculada a energía final fija a partir de la relación cinemática (2.1). Su valor es .81 2/3 0 0 0 1 E mLdt dE E = (2.4) Como puede verse en la Ec. (1.58), bajo la aproximación de impulso (AI) la sección eficaz doble diferencial σ que aparece en la Ec.(2.3) puede escribirse en términos de las distribuciones de impulsos JM(yM) de los núcleos de la muestra. La utilidad de la técnica de eVS a los efectos de determinar distribuciones de impulsos ha llevado, por analogía con otros instrumentos, a plantear la validez de una convolución directamente en la escala y. Sin embargo es de notar que la magnitud directamente medida por el instrumento es el tiempo de vuelo t, mientras que el impulso y es una magnitud, aproximaciones mediante, derivada de esta medición. Los efectos debidos al ancho de la resonancia del filtro, como así también incertezas geométricas intentan ser contempladas imponiendo, en la variable y, una función resolución dependiente de la masa RM (yM ). Como puede verse en la referencia [96May], al combinar las Ecs. 2.3 y 2.4 con la AI (Ec. 1.58), la expresión final en el formalismo de convolución está dada por ( ) ,)~()~()(∑ ⊗= M MMMMMconvo yRyJttc ξ (2.5) donde 26 ( ) ∆∆ΩΦ= qE EEE dt dE EMAt E MM 1)()( 0 1 11 0 0 1 εξ , (2.6) y 2 MMM bNA = , (2.7) En este formalismo el valor de E0 para cada tiempo de vuelo se calcula con la relación cinemática (2.1) suponiendo que la energía final E está fija en el valor E1, dado por la energía de la resonancia del filtro. La variable My~ es calculada con la Ec.(1.53) y lleva el supraíndice "~" indicando que q y ω son calculados para cada tiempo de vuelo empleando estos valores aproximados de E0 y E. Las expresiones de q y ω en términos de E y E0 pueden verse en las Ecs. (1.15) y (1.16). El factor entre corchetes en la expresión para ξ M (t) depende exclusivamente del tiempo de vuelo, es independiente de las características de la muestra, y debe entenderse que las variables q y E0 que en él aparecen se calculan también bajo la mencionada aproximación. En este formalismo las funciones resolución RM(yM) han sido impuestas y sus formas, en la variable y, son independientes del tiempo de vuelo. 2.4 El formalismo exacto A continuación se presenta el cálculo del formalismo que describe en forma exacta las intensidades de absorción observadas para el caso ideal de una muestra puntual. El mismo se encuentra libre de las aproximaciones (a) y (b) enumeradas en la sección 2.2.2, lo cual no ocurre con el formalismo de convolución descripto en la sección anterior. 2.4.1 Fuente de neutrones pulsada monoenergética Supongamos el caso ideal de un haz incidente monoenergético de energía E0, de Φ(E0) neutrones por unidad de área por unidad de tiempo. En vista de la definición de sección eficaz doble diferencial ),,,( 0 ϕθσ EE dada en la Ec. (1.1), el número de neutrones por unidad de tiempo, con energía inicial E0, dispersados por la muestra a energías entre E y E+∆E, en una diferencial de ángulo sólido ∆Ω alrededor de la dirección Ω será: ,),,,()(),,,( 0000 ∆Ω∆Φ= EEENEEEN disp ϕθσϕθ (2.8) donde N es el número de unidades dispersoras en la muestra, y σ debe entenderse en el sentido microscópico (sección eficaz de una unidad dispersora). Si colocamos a una
Compartir