Años en la NASA

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En una conferencia de Harold Urey, Jack Clark se acercó a Roman y le preguntó si conocía a alguien interesado en crear un programa de astronomía espacial en la NASA. Ella lo interpretó como una invitación para presentarse al puesto, y fue quien lo obtuvo finalmente. Roman fue la primera jefa de Astronomía en la Oficina de Ciencia Espacial de la NASA, diseñando el programa inicial y siendo la primera mujer en ocupar un puesto ejecutivo en la agencia espacial. Parte de su trabajo fue viajar por el país y hablar en los departamentos de astronomía, dando a conocer el programa que estaba en desarrollo. Roman también intentaba descubrir qué querían otros astrónomos y convencerles de las ventajas de observar desde el espacio. Fue jefa de astronomía y física solar en la NASA desde 1961 hasta 1963. Ocupó diversos cargos en la NASA, incluido el de jefa de Astronomía y Relatividad.
Durante su periodo en la NASA, Roman desarrolló y presupuestó varios programas y organizó su participación científica. Estuvo involucrada en el lanzamiento de tres observatorios solares en órbita y tres satélites astronómicos pequeños. Estos satélites usaban tecnología de radiación ultravioleta y de rayos X para observar el sol, el espacio y el cielo. También supervisó los lanzamientos de otros Observatorios Astronómicos Orbitales que usaban mediciones ópticas y ultravioletas, trabajando con Dixon Ashworth. Sus otros lanzamientos incluyen cuatro satélites geodésicos. También realizó la planificación para otros programas más pequeños como el Programa de Rocket Astronomy, Observatorios de Astronomía de Alta Energía, la sonda Scout para medir el desplazamiento al rojo de la gravedad relativista y otros experimentos en Spacelab, Gemini, Apolo y Skylab.9​ Roman trabajó con Jack Holtz, también, en el Pequeño Satélite Astronómico (SAS-2) y con Don Burrowbridge en el Telescopio Espacial.
El último programa en el que estuvo muy involucrada y para el que creó su comité fue el telescopio espacial Hubble. Roman estuvo muy involucrada en su primera planificación y específicamente en el establecimiento de la estructura del programa. Debido a su contribución, a menudo se le llama la "Madre del Hubble". El actual astrónomo jefe de la NASA, que trabajó con Roman en la agencia, la llama "la madre del Telescopio Espacial Hubble". "Lo cual a menudo se olvida por nuestra generación más joven de astrónomos que hacen su carrera utilizando el Telescopio Espacial Hubble", dice Ed Weiler. "Lamentablemente, la historia ha olvidado mucho en la era de Internet de hoy, pero fue Nancy [Roman] en los viejos tiempos antes de Internet y antes de Google y del correo electrónico y todo eso, quien realmente ayudó a vender el Telescopio Espacial Hubble, organizó a los astrónomos, y quien finalmente convenció al Congreso para que lo financiara".
Después de trabajar para la NASA durante veintiún años, continuó, hasta 1997, su trabajo para los contratistas que respaldaban el Centro de Vuelo Espacial Goddard.10​ Roman también fue consultora de ORI, Inc. desde 1980 a 1988.